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                      地球環境所在納米光催化去除環境大氣NOx研究方面取得新進展
                      2020-07-31| 编辑: | 【 】【打印】【關閉

                        二次有機氣溶膠(SOA)是我國典型城市重霾汙染期間高濃度PM2.5的重要貢獻源,氮氧化物(NOx,包括NONO2)則是形成SOA的重要前體物之一。因此,開發高效的環境NOx控制技術對我國大氣汙染防治具有重要意義。光催化技術能利用太陽能轉化産生活性氧物種對NOx進行深度氧化去除,從而阻斷其在大氣中向SOA轉化,是目前理想的環境NOx控制策略。

                        中國科學院地球环境研究所黄宇研究员與西安交通大学、陕西师范大学等高校开展紧密合作,瞄准目前环境空气污染控制领域的前沿科学问题,就新型纳米光催化材料可控制备、光生载流子高效分离、催化反应过程鉴别及界面反应机制开展研究,取得了系列成果。

                        利用原位合成的方法,可控制備出了具有高質量界面接觸和強氧化還原能力的Zα-Bi2O3/CuBi2O4異質結。DFT計算結果表明,當兩者複合形成界面結構後,將有3.6e個電子從α-Bi2O3轉移到CuBi2O4,光電流和熒光結果進一步表明Z型異質結α-Bi2O3/CuBi2O4界面對光生載流子的分離與傳輸有顯著地促進作用(圖1)。活性測試的結果表明,α-Bi2O3CuBi2O4構建成Z型異質結后,能通过促进光生载流子的分离传输效率将其NO的可見光去除效率提升1.8倍。

                        此外,研究團隊利用原位表面還原的方法,可控制備出了Bi-BiPO4BPO)複合納米光催化材料,促進了催化反應過程中O2的吸附活化與活性自由基的生成(圖2)。相較于幾乎沒有可見光活性的BPO, Bi-BPONO的可將光去除率可達32.8%,並能保持良好的穩定性。可控制備出了Au納米顆粒負載的La摻雜Bi5O7IA-L-BOI)微球,增強了L-BOI在可見光區域的吸光能力,La的摻雜则在BOI表面上形成了大量氧空位,有效增強了NO的去除效率並能同時抑制毒副産物NO2的生成(圖3)。利用碳量子點(CQDs)的上轉化特性,可控制備了CQDs/ZIF-8複合材料,實驗結果表明,CODs的引入一方面可拓寬材料的光吸收範圍至整個可見光區(圖4),另一方面顯著增強了ZIF-8的電子分離效率,進而實現了NO的高效去除。此外,通過N元素摻雜,强化碳量子点的上转化特性,并可控制备了N/CQDs- MIL-125(Ti)複合材料。原位紅外光譜的結果表明,N/CQDs負載MIL-125(Ti)在光反應階段存在Ti4+-NOTi3+-NO轉化的過程(圖5,是毒副産物NO2被抑制産生的關鍵所在。

                        以上系列研究爲構建高可見光催化活性及高NO選擇性的納米光催化空氣淨化材料提供有效的調控策略。

                        原文鏈接:

                        http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337320304239

                        https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0169433220305316

                        https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b14300

                        https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0925838819321577

                        https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.iecr.9b06816

                         

                          

                        1(a) 紫外可见光吸收圖谱,(b) 光电流分析圖,(c) 荧光信号分析圖,α-Bi2O3 (d)CuBi2O4 (e)功函数圖, α-Bi2O3/CuBi2O4 Z型異質結界面差分电荷圖(f)

                        

                        2 Bi-BPO 等離子光催化氧化NO反应机理示意圖

                         

                         3 2A-6L-BOI光催化氧化NO反应机理示意圖

                         

                        

                        4 (a) CODsZIF-80.5-CQDs/ZIF-8材料的UV-vis光譜,(b)ZIF-8XPS價帶譜

                         

                        

                        5 (a)可見光條件下MIL-125(Ti), (b) 2.5 Vol% N/CM(Ti)光催化NO的原位光谱圖


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